Après avoir joué le rival d'Angelina Jolie dans Lara Croft : Tomb Raider (2001), il continue sa carrière aux Etats-Unis dans des seconds rôles, en gangster dans Les Sentiers de la Perdition film de Sam Mendes (2002), vivant une histoire d'amour avec une femme ayant le double de son âge dans The Mother (2003) avec Anne Reid, en 2005, il est XXXX, un dealer de cocaïne dans Layer Cake avec Sienna Miller. En 2005 il intègre le prestigieux casting de Munich sous la direction de Steven Spielberg.

En 2006, après avoir joué le rôle de James Bond dans Casino Royale, Craig est Lord Asriel dans l'adaptation au cinéma du roman de Philip Pullman, À la croisée des mondes : La Boussole d'or. Eva Green, qui a joué la Bond Girl Vesper Lynd dans Casino Royale figure également au casting. Dans une adaptation précédente du livre, Asriel avait été précédemment joué par Timothy Dalton, un des prédécesseurs de Craig dans le rôle de James Bond.

Début 2007, Craig a exprimé son envie de jouer dans l'univers Star Trek.

En 2008, Daniel Craig incarne pour la seconde fois l'agent 007 dans Quantum of Solace. Il joue aussi Tuvia Bielski, le personnage principal du film Les Insurgés.

A la fin janvier 2009, on apprend qu'il endosse le costume du pirate Rakham Le Rouge, dans l'adaptation de Tintin réalisée par Steven Spielberg.

Désigné le 14 octobre 2005 pour devenir le sixième acteur à interpréter le rôle de James Bond au cinéma (le sixième de la série produit par EON après Sean Connery, George Lazenby, Roger Moore, Timothy Dalton et Pierce Brosnan), Daniel Craig a signé un contrat pour cinq films de l'agent secret. Le premier, Casino Royale, dont le tournage a commencé fin janvier 2006, est sorti le 22 novembre 2006. Suivi le 31 octobre 2008 par le vingt-deuxième James Bond de la série officielle réalisé par Marc Forster : Quantum of Solace.

Daniel Craig est le troisième Anglais, après David Niven et Roger Moore, � endosser le smoking de James Bond. Son choix a déçu, voire choqué de nombreux fans de l'agent 007, certains proposant même de boycotter le film. Cependant, les critiques ont fortement diminué après la sortie de Casino Royale en raison de sa représentation réaliste et plus humaine de Bond, ainsi que sa plus grande modernité.

Des rumeurs diffusées sur de nombreux journaux ont affirmé que Craig avait perdu deux dents dans une scène de combat ; Craig affirmera plus tard qu'il s’agissait juste d’une couronne qui s'était détachée.

De nombreux acteurs ont exprimé publiquement leur soutien � Craig suite aux nombreuses polémiques. Sean Connery a déclaré que Craig était « un très bon choix pour incarner 007 ».

En 2006, Craig a été nominé au BAFTA dans la catégorie de meilleur acteur, ce qui constitue une première pour un acteur interprétant James Bond. Le 2 février 2007, il est également le premier acteur à gagner une récompense pour son rôle de James Bond aux Evening Standard British Film Awards, recevant la meilleure récompense d'acteur par la reine d'Angleterre.

Le 3 janvier 2008, Daniel Craig débute le tournage du 22e James Bond aux côtés de Mathieu Amalric, Gemma Arterton et Olga Kurylenko. Réalisé par le suisse Marc Forster, la sortie internationale de Quantum of Solace au cinéma est le 31 octobre 2008.